1937年10月，在山西广阳附近，李天佑指挥部队参与歼灭日军1000余人，缴获战马数百匹，史称“广阳大捷”，因功升任三四三旅副旅长。1938年3月，林彪被阎锡山部误伤去职，由陈光代理一一五师师长，李天佑被任命为三四三旅代旅长，率部开进吕梁山地区，参与开辟晋西南抗日根据地。在当时，能够担任八路军旅级干部，那都是红军精英，也可见李天佑在红军中的地位与影响。
1938年5月，因伤病困扰，李天佑离开自己热爱的战场回延安治疗，年底又奉命到苏联学习，通过在伏龙芝军事学院特别班学习，为他回国后指挥大兵团作战打下了基础。
1943年8月，国内时局转换，中共需要大批军事人才，李天佑化装成蒙古商人，骑着骆驼克服重重困难归国。1944年3月，他刚刚辗转到达延安，就得到毛泽东百忙中接见，并谓：“能让杨勇当你副手，真不简单！先熟悉熟悉延安，有你用武之地！”
“调李天佑任东北民主联军第一纵队司令员；既然是第一纵队，就得拿出‘第一’的样子。”
1945年8月，日本宣布投降时，东北、华北和华东的广大沦陷区，都存在着由谁来接管的问题。依据当时的形势，中共决定争取同蒋介石进行谈判，为中国争得一个光明的未来。毛泽东考虑到谈判将十分艰苦，其中肯定会有一个谈谈打打、打打谈谈的过程，只有打痛了蒋介石，他才有可能让步。一谈到“打”，李天佑派上用场了，毛泽东把他的“用武之地”选在了东北。
1945年9月，李天佑抵达沈阳，很快协助吕正操完成了鞍山、营口地区的设防任务。1946年起，他历任过北满军区参谋长、松江军区司令员兼哈尔滨卫戍区司令员等职，率领松江军区部队参加了“三下江南”战役，共歼国民党军1.6万余人。对于“小老虎”李天佑来说，上述战绩实在不值一提。
1947年5月，东北民主联军司令员林彪发话：“调李天佑任东北民主联军第一纵队司令员；既然是第一纵队，就得拿出‘第一’的样子。”李天佑回话：绝对不负林总重托。
到任后，他利用在苏联所学的战略战术，狠抓部队的战略战术训练，使部队很快学会了大兵团作战。在1947年夏季攻势作战中，他小试锋芒：指挥第一纵队痛歼国民党军第七十军一部，并占领了公主岭等地。
这时，人民解放军对国民党军队开始了战略反攻。怎样打好攻坚战，夺取国民党军坚固设防的大中城市，是一个新课题。1947年6月，林彪在东北发动夏季攻势，刚刚就任第一纵队司令员的李天佑，同政委万毅一道，奉命指挥两个纵队加一个师和配属炮兵攻打四平。这次攻坚战打得不理想：虽然歼灭了大量敌人，攻占城区达60%，但最后因敌人援兵逼近，不得不撤出战斗。对这次不成功的战斗，他主动承担责任，又多次深入基层，征求广大干部战士的意见。同时，他亲自主持讲评，总结攻坚战术。在集思广益的基础上，他条分缕析地提出：要克服轻敌急躁的思想，认真摸清敌情，既要看到城市守敌的困难，又要看到其有利条件；要集中优势兵力，做好攻击准备；总攻开始的时间，应以攻击准备的成熟程度来决定；攻城的主要突击方向，至少要有两个以上；突破后要实施穿插分割，一个营打一条街。同时，他还对攻坚战中的步炮协同、突击队的组织、纵深爆破等，都作了具体总结和研究。
四平没有打下，但林彪对李天佑总结的经验却很重视。不久，林彪提出的“四组一队”和“四快一慢”，其实就是李天佑和部队同志总结出来的。东北各部队推广这些攻坚战术，迅速提高了攻坚作战的能力。1948年3月，李天佑和万毅再次受命指挥3个纵队攻打四平。总攻发起后仅半个小时，主攻部队就突入四平城内，激战23个小时，国民党守军近两万人全部就歼，四平城永远回到了人民手中。此后，李天佑成为组织指挥攻坚的名将，第一纵队也成为攻坚劲旅，有攻必克，无坚不摧。
1948年秋，辽沈战役初期，李天佑的第一纵队被作为攻打锦州的总预备队，蓄势待发以乱敌心。攻锦胜利后，他率部参加了歼灭廖耀湘兵团的辽西会战，消灭国民党军主力新一军、新六军和新三军各一部。辽西会战刚结束，他又挥师向沈阳急进，指挥突击部队迅速突破敌前沿，直捣铁西工业区，并勇猛地向纵深发展，占领了国民党“东北剿总”大楼。沈阳守敌当即瓦解，沈阳宣告解放。
在东北战场，李天佑重现虎威，人称其为“虎将”，称其部为“劲旅”。
“事实证明，……从战术、战役指挥，直到参与国家战略决策，他都有出色的贡献。”
1949年底，李天佑的家乡广西全境解放。他在北京参加了人民政协第一届全体会议和开国大典之后，就任第十三兵团副司令员兼广西军区副司令员。由于桂系军阀的长期统治和白崇禧溃逃前的精心布置，新中国成立初期的广西全境匪患严重。1950年上半年，解放军驻广西部队虽歼灭了近10万名土匪，但匪势仍然十分猖獗，且有发展蔓延之势，毛泽东主席一再来电督促，广西党政军最高负责人张云逸忧心如焚。怎么办？
秘书建议：“找李天佑将军啊，他是您的老部下，况且现在正是他发虎威的时候！”
张云逸愁眉一展：“天佑，这回得看你的了！”
在部署剿匪工作会议上，针对前一阶段剿匪工作存在的问题，李天佑明确提出：“对捉到的罪大恶极的匪首要坚决镇压，对民间的枪支要彻底收缴，并要深入发动群众。”
张云逸表态：“言之有理，依计行事。”
“剿匪工作，同样可以运用毛主席‘集中优势兵力打歼灭战’的思想。我建议，从桂西北和一些边沿城镇抽出部队，加强桂东南的兵力，实行‘重点进剿’。‘两个拳头打人’，恐怕会劳而无功。”
李天佑的主张，得到了张云逸的充分肯定，也得到了中共华南分局第一书记叶剑英和中南军区政治部主任陶铸的支持。很快，以李天佑的建议为基础，以张云逸为首的中共广西省委、军区作出了新的剿匪决定和计划。1950年12月，李天佑率领前方指挥所到剿匪重点大瑶山地区指挥会剿，他根据瑶山周围的地理条件和土匪分散隐蔽、四处流窜等特点，对兵力采取两线配备：第二线部队承担封路封江，组成千里包围圈；第一线部队在包围圈内进行驻剿和搜剿。把军事打击和政治瓦解结合起来，把剿匪和开展反霸斗争发动群众结合起来，组成了军民围剿土匪的天罗地网。期间，他还深入山区前线，指挥部队以集中对集中，以分散对分散，机动灵活地与土匪作战，使土匪既无藏身之处，又无逃脱之路。经过50天艰苦奋战，大瑶山周围10多个县的土匪全部就歼，从根本上扭转了广西剿匪斗争的局面。
从1951年初到5月底，共消灭土匪近30万人，基本上肃清了股匪。期间，毛泽东两次致电张云逸嘉奖广西的剿匪工作，张云逸拿着电报，找到李天佑说：光荣属于我，同样属于你啊。其后，经张云逸力荐，李天佑升任广西军区司令员。1955年9月，在人民军队第一次评授军衔时，他被授予上将军衔。
1957年底，从刘伯承元帅主持的南京军事学院毕业的李天佑，赴广州军区任职，历任第一副司令员、代理司令员(司令员黄永胜)，1962年秋又升任解放军副总参谋长，成为军界翘楚。李天佑既有丰富的实战经验，又在苏联伏龙芝军事学院、南京军事学院深造过，因而军事素质和谋略艺术不断提高。在十多年间，他为贯彻中央军委的战略方针，在加强国防建设和军队建设方面，提出许多正确建议，做了大量工作。
担任副总参谋长后，从我国的战略全局出发，李天佑提出调整全国兵力部署，建立和加强战略预备队的建议，均被中央军委采纳并逐步付诸实施。这些事情，都体现了他远大的战略眼光。诚如伍修权、孙毅、刘海清在《深切怀念李天佑同志》一文中指出的，“事实证明，天佑同志从任红军战士、初级指挥员到解放军高级指挥员，他没有辜负党的培养和信任，从战术、战役指挥，直到参与国家战略决策，他都有出色的贡献。天佑同志对毛泽东军事思想和中央的战略方针，做到了认真学习、坚决贯彻；又能结合实际，随着客观情况的发展变化，及时提出相应对策，并在许多方面发挥他的创造性。”
李天佑投身军营40年，在战争年代为革命出生入死，别无所求；到和平时期虽身居高位，仍然坚持与官兵同甘共苦，清贫自守。终其一生，李天佑始终不改“平民将军”朴素的本色。他到万山群岛视察，连一些只有几名战士的小岛也爬上去看望，战士们感动地说：“想不到在这荒岛上，还能看到我们的上将！”当发现岛上的战士床铺很潮湿后，他立即指示后勤部门给战士发毛毡毯。他看到岛上战士文化生活单调，又指示政治机关组织文艺小分队上岛巡回演出。如今的广州军区的“海上文化工作队”，就是由此办起来的。
1970年9月27日，李天佑病逝于北京。
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